長身で痩せ型、深く落ちくぼんだ両目

外見は、背がものすごく高いけれども背中が曲がっている。がりがりに痩せており、額は張り出して、両目は深く落ちくぼんでいる。頭を前に突き出して、爬虫類のように左右にゆらゆらと動かしているのが特徴。

ふたりの兄弟がおり、ひとりはジェイムズ・モリアーティ大佐で、なぜかファーストネームが同じ。もうひとりがモリアーティ駅長だが、ファーストネームは不明。ジェイムズ・モリアーティ教授が長男なのか次男なのか三男なのかは、明記されていない（英語の「ブラザー」という単語は、兄なのか弟なのかを示さないため）。また大佐と同じ名前のため、「ジェイムズ・モリアーティ」という複合姓だ、とする説もある。

『小惑星の力学』という著作があるが、どのような内容か詳細は不明。教授としての年収は700ポンド。それなのに、4万ポンド以上するジャン＝バティスト・グルーズの「子羊を抱く少女」という名画を所有している。

頭脳は優秀だが倫理的な罪悪感が欠如

部下は多いが、副官は射撃の名手セバスチャン・モラン大佐。またフレッド・ポーロックというチンピラもいるが、この男は暗号でホームズに情報を漏らしていた。

しかし数学の教授がなぜ犯罪組織のトップに……と思ってしまうが、おそらくは彼にとって綿密な犯罪計画を立てることが、数学の問題を解くのと同じなのだろう。優れた頭脳の持ち主だが倫理的なところで一般的な罪悪感が欠如していたため、犯罪王モリアーティが生まれてしまったのだ、と考えられる。